1955年，钱学森发来两封书信，邀请郭永怀回国。郭永怀毅然放弃了在国外的优越条件与待遇，与夫人李佩于1956年11月回到阔别20xx年的祖国。“作为新中国的一个普通科技工作者，我只是希望自己的祖国早一天强大起来，永远不再受人欺侮。”郭永怀说。
1960年7月，苏联政府照会中国政府决定撤走在华的核工业系统的全部专家，随后又停止供应一切技术设备和资料。中国决定自行研制核武器，郭永怀担任九院的副院长。当时九院的首要任务就是在一无图纸，二无资料的情况下，迅速掌握原子弹的构造原理，开展原子弹的理论探索和研制工作。
1963年，他与科研队伍迁往青海新建的基地。在郭永怀的倡议和指导下，我国第一个有关爆炸力学的科学规划迅速制定出台，从而引导力学走上了与核武器试验相结合的道路。同时，郭永怀还负责指导反潜核武器的水中爆炸力学和水洞力学等相关技术的研究工作。在对核装置引爆方式的采用上，他提出了“争取高的，准备低的，以先进的内爆法为主攻研究方向”。为确立核武器装置的结构设计，郭永怀提出了“两路并进，最后择优”的办法，为第一颗原子弹爆炸确定最佳方案，对一些关键问题的解决起了决定性的作用。这一方案不仅为第一颗原子弹的研制投爆所采用，而且为整个第一代核武器的研制投爆一直沿用。
郭永怀每天一大早便赶到现场，了解装配工作进展和系统联试结果，一旦发现问题便及时研究处理。在将要进入正式试验阶段的那些日子里，郭永怀每天都要忙十几个小时，有时是通宵达旦，吃饭也是席地而坐边研究边吃。1964年10月16日，中国第一颗原子弹装置爆炸试验取得圆满成功，1966年10月27日，我国第一颗装有核弹头的地地导弹飞行爆炸成功，1967年6月17日，中国第一颗氢弹爆炸试验成功。当闪光火球和蘑菇状烟云冉冉升起时，全体测试人员一片沸腾，郭永怀却瘫软在试验现场，身边工作人员把他架到临时帐篷里的铁皮床上，郭永怀太累了。
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